30
Май
2016

Наноразмерное фазообразование и оптимизация функциональных свойств в тонких пленках двойных оксидов LaxHf1-xOy

Казанский П.Р. 1, Дмитриева Т.Г. 1, Смирнова Т.П. 2

1 ООО «Системы для Микроскопии и Анализа», г. Москва, РФ
2 Институт неорганической химии им. А.В. Николаева СО РАН, г. Новосибирск, РФ

Тонкие диэлектрические пленки с высоким значением диэлектрической проницаемости (High-k диэлектрики) являются ключевыми материалами для технологий получения ячеек памяти с высокой информационной плотностью.

Целью данной работы было исследование структуры, как основного носителя функциональных свойств материалов, и процессов фазообразования в пленочных наноразмерных структурах, синтезируемых в системе Hf-La-O.

В настоящем исследовании пленки Hf1-xLaxOy получали методом MO CVD (химического осаждения из газовой фазы с использованием летучих металлорганических соединений Hf и La).  С целью установления зависимости структуры и микроструктуры пленок от концентрации РЕ (редкоземельный элемент) были целенаправленно синтезированы образцы с различной концентрацией РЕ и вариацией концентрации РЕ по толщине пленок.

Микроструктура тонких пленок исследовалась методами высокоразрешающей электронной микроскопии и электронографии. Одним из основных условий для получения достоверных данных при идентификации структурных типов фаз, формирующихся в тонких пленках, получаемых в системе Hf-La-O, является установление химического состава и характера распределения элементов по толщине пленок. Для этого на рентгеновском фотоэлектронном спектрометре (РФЭС) PHI VersaProbe II производилось профилирование пленок по толщине.

На рис 1a показан характер распределения в образце с однородным по толщине легированием лантаном в процессе роста пленок в системе Hf-La-O. На рис. 1 (b, c) показано распределение элементов в образцах, в которых в процессе их получения варьировалась концентрация элементов по толщине. Представленные на рис. 1a и 1b данные были получены методом электронно-зондового микрорентгеноспектрального анализа на тонкой фольге в аналитическом сканирующем просвечивающем электронном микроскопе. Представленные на рис. 1c данные были получены при профилировании химического состава пленки методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии.

 4

Рис.1. Профили линий распределения элементов по толщине со средней концентрацией лантана по образцу: a – 4ат.%, b – 18 ат.% и c – 30 ат.%

Данные структурных исследований пленок в системе Hf-La-O и зависимость диэлектрической проницаемости от содержания лантана позволяют сделать вывод о том, что резкое падение k связано с образованием пирохлора в системе.

В результате проведенных исследований было установлено, что оптимальным с точки зрения структурной гомогенности и диэлектрической проницаемости диапазоном CLA является диапазон 30% < CLa < 37%: область существования квазиаморфной структуры пленки без включений C-La2O3.

1. T.P.Smirnova, L.V.Yakovkina, V.O.Borisov. Phase formation in doubleoxide films of Hf–La–O system. Journal of Crystal Growth 377 (2013) 212–216.

2. T. P. Smirnova, L. V. Yakovkina, V. O. Borisov, V. N. Kichai, V. V. Kaichev, and A. A. Saraev. Growth, Chemical Composition, and Structure of Thin LaxHf1-хOy Films on Si. Inorganic Materials, 2014, Vol. 50, No. 2, pp. 158–164.